近日,我校冶金与材料工程学院青年教师陆世玉博士与北京大学合作在国际顶尖期刊《Nature》(自然)旗下大子刊《Nature Synthesis》(自然-合成)发表了题为“Synthetic tuning stabilizes a high-valence Ru single site for efficient electrolysis”的重大研究成果。
通过可再生能源进行电解制备清洁氢气能源是最具潜力的制氢方式,但是这种技术通常面临着阳极反应速率缓慢的问题。研究者发现活性最高的单金属OER电催化剂是高价态Ru,但是通常高价态Ru物种的稳定性非常差。如何制备高价态Ru催化剂和如何稳定高价态Ru是目前研究领域的重大难题。鉴于此,该成果通过调节基底与单原子活性位点之间相互作用的强度,将高价态Ru原子牢固的锚定在Ni基磷酸盐空心球表面,发展了在电催化反应过程中稳定的高价态Ru物种。通过实验和理论计算,验证了该高价态Ru单原子催化剂具有高活性和高稳定性。
此外,该成果还发现高价态Ru单原子催化剂的本征稳定性来自可调控的Ru原子价态、配位数目、局部电子结构。研究者还证明了该策略具有一定的普适性,制备了一系列高价态Ru单原子催化剂,并提出了双重火山图来描述高价态Ru单原子位点的优异电催化活性。最优的Ru SS/FeNiPi催化剂达到10 mA cm-2电流密度的OER和HER过电势分别为204 mV和49 mV。将Ru SS/FeNiPi催化剂组装MEA器件(仅需Ru的负载量为0.081 mg cm-2),仅需要1.78V的槽电压就可达到2000 mA cm-2的电流密度,这种催化活性是目前碱性阴离子膜电解槽的最优性能,已达到商业Pt//RuO2性能的5.7倍以上。
论文信息:
Shi-Yu Lu, et al, Synthetic tuning stabilizes a high-valence Ru single site for efficient electrolysis, Nature Synthesis 2023
DOI: 10.1038/s44160-023-00444-x
https://www.nature.com/articles/s44160-023-00444-x